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천연원자로(오클로원자로) 04-02-01-10
개요

    프랑스원자력청은 가봉공화국의 오클로광상(鑛床) 중에서 천연원자로가 작동하고 있었던 증거를 발견하였다고 1972년 9월에 공표하였다. 발견의 발단은 오클로광상에서 채굴된 시료 중 U-235의 동위체존재비가 천연우라늄 중의 값보다 낮았다는 것이다. 그 원인은 우라늄광석에 있음이 밝혀져 천연원자로의 존재 가능성이 증명되었다. 오클로광상 이외에는 천연원자로가 발견되고 있지 않으므로 오클로원자로라고도 부르고 있다. 천연원자로는 1985년까지 오클로광상에서 12 개 발견되고 있다. No. 1∼No. 6까지의 천연원자로가 방출한 에너지는 약 6,000,000 MWd이다. 천연원자로가 기능하고 있던 기간은 약 60만년간이고 탄생시기는 대략 20억년 전으로 보고 있다. 또 천연원자로 중에서 생성된 Pu-239나 핵분열생성물은 거의 날아가지 않고 당시대로의 상태가 유지되어 있음이 밝혀졌다.

본문

1. 천연원자로의 발견경위
    프랑스원자력청은 1972년 9월에 "10수억년전의 선사시대에 중앙아프리카 가봉공화국의 동남 프랑스빌(그림-1 참조) 가까이에 있는 노천채굴의 오클로우라늄광상 중에 천연원자로가 작동하고 있었던 증거가 발견되었다"고 공표하였다. 이 발표에 의하면 이 천연원자로는 우라늄광상 중에서 자연이 형성된 것으로 U-235가 약 3 %의 동위체존재비를 갖는 우라늄이 존재하고 있던 약 20억년전에 동 광상의 우라늄이 자연발생적으로 연쇄반응을 일으킨 후 U-235의 농도가 임계 달성에 필요한 수준 이하가 되었기 때문에 자연히 정지하여 화석이 된 것으로 추정하고 있다. 1972년 이래 오클로광상 및 그 가까이에서 차례 차례로 "천연원자로"가 발견되었는 데 그 밖의 지역의 광상에서는 발견되지 않은 것에서 천연원자로는 "오클로원자로"라고도 부르고 있다.
    천연원자로 발견의 발단이 된 것은 프랑스의 피에르랏트(Pierrelatte)의 우라늄농축공장에서 천연의 조성에 가까운 U-235의 동위체분석용의 표준을 작성 중 U-235의 동위체존재비의 이상치가 관측된 것이다. 1972년 6월 피에르랏트의 우라늄농축공장 실험실에서 U-235의 동위체존재비로서 0.7171 a/o라는 값이 관측되었다. 이 시기까지 관측되고 있던 천연우라늄 중의 세가지 핵종인 U-234, U-235 및 U-238의 동위체존재비는 각각 0.0054, 0.720 및 99.25 a/o이며 U-235의 실측치의 오차는 1/1,000 이하라고 생각하고 있었다. 새로 관측된 U-235의 동위체존재비는 종래의 천연우라늄 중의 U-235의 값의 오차범위를 초과하는 것으로 이 시기에는 이 분석결과는 오염에 의한 사고로서 처리되었다. 그러나 1주간 후에 같은 종류의 시료를 분석한 결과 전회보다 낮은 0.7080 a/o이라는 값이 관측되었다. 더욱 조사를 진행함에 따라 천연우라늄보다도 U-235의 농도가 낮은 우라늄이 UF6와 UF4의 화학형으로 대량 존재함이 판명되었다. 이 때문에 U-235의 동위체존재비가 작은 우러늄의 존재원인에 대한 조사가 실시되었다.
    원인으로서 (a) 천연우라늄과 열화우라늄의 혼합, (b) 천연우라늄과 감손우라늄의 혼합의 두 가지 가능성이 검토되었다. (a)의 가능성은 피에르랏트의 우라늄농축공장에서 나오는 열화우라늄의 혼입에 의한 오염이 고려된다. 또 (b)의 가능성은 조제(粗製)질산우라늄으로부터 UF4를 제조하고 있는 말르베지(Malvesi)공장에서 사용후연료를 재처리하여 회수한 감손우라늄이 천연우라늄으로부터 만들어진 질산우라닐 또는 천연우라늄으로부터 만들어진 UF4에 혼입하여 오염되는 것이 고려된다. 이들 두 가지 원인에 대하여 철저하게 조사한 결과 어느 가능성도 부정되었기 때문에 채굴된 천연우라늄 그 자체에 원인이 존재하는 가능성이 검토되었다.
    앞의 말르베지공장에서의 재고와 제품의 흐름을 조사한 결과 1972년 5월 9일의 출하분에서 U-235의 동위체열화가 인정됨이 판명되었다. 이에 대응하는 원료의 우라늄은 가봉공화국으로부터의 조제 U3O8이라는 것을 알게 되었다. 피에르랏트공장에서 위의 사실에 의거하여 가봉산의 우라늄광물시료의 동위체분석을 실시한 결과 U-235의 동위체존재비가 0.440 a/o이라는 낮은 값의 시료가 발견되었다. 이 광물시료는 오클로광상에서 채굴된 광물이었다. 이 결과 오염에 의한 것이라고 생각해 온 U-235의 동위체존재비 열화의 원인은 천연기원의 우라늄이라는 것이 밝혀졌다. 이 이상현상을 설명하기 위해 천연에서 발생한 원자로를 상정하여 그 가능성의 검토가 진행되었다.
2. 천연원자로의 존재증명(참고문헌 5)
    프랑스 카다라쉬(Cadarache)연구센터에서는 오클로에서 채취된 두 가지 시료인 OKLO/M(우라늄농도: 38.5 %, U-235 동위체존재비: 0.4400 a/o) 및 OKLO/310 (우라늄농도: 14.9 %, U-235 동위체존재비: 0.592 a/o)로부터 희토류원소를 화학적으로 분리하고 다시 이것으로부터 Nd를 분리하였다. 측정한 U-235의 동위체존재비와 Nd의 동위체조성의 결과를 표-1에 제시한다. 비교를 위해 천연우라늄 중의 U-235의 동위체존재비와 천연기원의 Nd 동위체조성의 값 및 U-235의 핵분열에 의한 Nd 동위체조성의 값을 표-1에 표시하였다. 이 표로부터 오클로의 두 시료의 Nd 동위체조성은 천연 및 핵분열기원 Nd 조성의 어느것에도 일치하고 있지 않으나 핵분열기원의 Nd 동위체조성에 가깝다.
    천연기원 및 핵분열기원의 Nd 동위체조성의 가장 현저한 차이는 천연에 존재하는 Nd-142가 핵분열기원에는 존재하지 않는 것이다. 그래서 두 OKLO시료로부터 분리된 Nd는 기원이 다른 두 Nd의 혼합물이라고 생각할 수 있다. 그래서 두 시료의 Nd 동위체조성에 대하여 정량적으로 계산할 수 있는 천연기원의 Nd의 기여분을 제하여 보정한 결과를 비교하면 표-1과 같이 Nd-143과 Nd-144를 제외하고 핵분열기원의 Nd의 조성과 잘 일치를 나타내고 있다. 그러나 불일치의 두 핵종의 합을 취하면 OKLO/M, OKLO/310 및 핵분열기원의 Nd의 동위체조성은 좋은 일치를 보여주고 있다. 이것은 Nd-143의 중성자포획단면적이 240 barn이라는 큰 값이며 동수의 Nd-144가 생성한 것을 생각하면 이해할 수 있다.
    이 결과 오클로광상에서 채취된 두 시료는 이전에 핵분열연쇄반응을 경험하고 있었음이 명백해졌다. 이와같이 전적으로 자연발생으로 임계에 도달하여 핵분열연쇄반응을 지속하는 현상을 오클로현상이라고 하며 오클로광상에 천연원자로가 존재하고 있었음을 말해주고 있다.
3. 천연원자로에 관한 연구(참고문헌 1, 2, 4)
    천연원자로에 관한 연구는 프랑스를 비롯하여 많은 나라의 과학자에 의해 추진되어 천연원자로의 발견, 방출에너지, 기능하고 있었던 기간, 원자로탄생시기 등에 관해 수 많은 보고가 이루어지고 있다.
    천연원자로는 1972년의 최초 발견 이후 1985년까지 오클로광상에서 12 개가 발견되고 있다(그림-2 참조). 이들은 No. 1∼No. 12 존(zone)이라고 부르고 있다.
    오클로천연원자로 중 No. 1∼No. 6 까지의 원자로 존(그림-3 참조)에서 방출된 총에너지의 계산치는 약 6,000,000 MWd 또는 18,500 MW·yr이다. 이 값은 현재의 1000 MWe급의 원자력발전소의 원자로 5 기를 전출력으로 1 년간 운전하였을 때에 발생한 열에너지와 대략 같다.
    천연원자로가 기능하고 있었던 기간은 약 60 만년간이다(표-2 참조). 이 계산에서는 일정의 중성자속하에서 연쇄반응이 지속한 것으로 되어 있는 데 실제의 반응은 간헐적일 가능성이 있다. 여하간 이 원자로의 방출에너지의 총합으로부터 생각하면 이들 원자로는 매우 낮은 출력으로 지속하고 있었음이 상상된다.
    천연원자로의 탄생 시기는 U-235의 핵분열수로부터 산출하는 방법과 중성자를 흡수한 U-235의 α붕괴에 의해 생성된 Th-232를 이용하여 산출하는 방법을 써서 계산되었다. 어느 벙법에 의해서도 천연원자로는 지금부터 대략 20억년 전에 탄생한 것으로 생각된다.
    오클로광상 이외의 곳에 있는 우라늄광상에서 천연원자로를 찾기 위해 오스트렐리아, 캐나다, 브라질, 자이르, 텍사스 및 남아프리카 등의 광상에 대하여 연구되었으나 어느 나라의 우라늄광상에서도 천연원자로의 존재는 확인되고 있지 않다.
    천연원자로가 그 기능을 정지하고부터 약 20억년이라는 긴 시간이 경과하고 있으며(표-3 참조) 그 사이에 자연환경 중에서 많은 지질학적 또는 지구화학적 변화를 받아왔다. 이 천연원자로 중에서 생성된 핵분열생성물이나 초우라늄원소가 어떠한 거동을 하고 어떤 상황이 되어 있었는가를 조사하는 일은 고준위방사성폐기물의 처리, 처분 문제에 대하여 귀중한 데이터가 되므로 이들의 연구도 이루어지고 있다.
    천연원자로 중에서 생성한 Pu-239는 약 93 %가 반감기 24,199년을 가지고 α붕괴하여 U-235가 되고, 5 %가 핵분열, 나머지의 2 %가 중성자를 흡수하여 Pu-240으로 변환된 것으로 생각된다. 이 Pu-239는 (a) 오클로광상에서 채굴된 우라늄시료의 이온·마이크로분석기에 의한 관찰결과, (b) 천연우라늄 중의 U-235의 동위체존재비보다도 높은 시료가 오클로광상에서 채굴되고 있지 않은 것, (c) 천연원자로의 노심부분을 가로지르는 직선상 점의 U-235의 열화와 Nd동위체의 중성자포획으로부터 계산되는 중성자 플루엔스와의 사이에 매우 좋은 상관관계를 볼 수 있는 등의 세 가지 사실로부터 오클로 조건하에서는 이동하지 않은 것으로 생각된다. 또 핵분열생성물에 관한 연구결과를 표-2에 제시하였는 데 Kr, Xe 등의 희귀가스원소, Rb, Cs 등의 알칼리금속, Sr, Ba 등의 알칼리토류금속은 거의 잃지 않고 있으며 중금속인 Th, Bi, U, Pu 등도 날아기지 않고 있다(표-4 참조).
    이들 연구결과에 의해 천연원자로의 화석은 약 20억년 전의 매우 오랜 시기에 지속한 핵반응에 의한 것이나 그 상황을 대략 유지하고 있다고 생각된다. 따라서 천연원자로는 그 보존상태가 양호하며 원자로로서 기능하고 있던 당시 그대로의 상태가 유지되고 있음이 밝혀졌다.

그림 / 표
그림표 목록
표-1 오클로시료의 동위체 분석결과
표-2 천연원자로의 기능을 하고 있던 기간
표-3 원자로의 연령의 측정결과
표-4 오클로광상에서의 초우라늄원소와 핵분열생성물의 이동
그림-1 가봉공화국과 오클로
그림-2 오클로와 오클로본도의 우라늄광상에서의 원자로존의 분포 (1984년 현재)
그림-3 오클로원자로 자취
참고문헌
참고문헌
(1) 藤井 勳: 오클로天然原子爐와 그 現狀, 日本原子力學會誌, 27(4), 304 (1985)
(2) 藤井 勳: 天然原子爐, 東京大學出版部 (1985年7月)
(3) 黑田和夫: 17億年前의 原子爐-核宇宙化學의 最前線, 講談社 불루팩스 91988年)
(4) 山川 稔 : 오클로天然原子爐, 原子力誌, 35(11), 978-984 (1993)
(5) M. Neuilley, et al.: Sur I'existence dans un passe recule d'une reaction en chaine naturelle de fissions, dans le resiment d'uranium d'OKLO (Gabon), Conpt. Rend., Acad. Sci. Paris, t275, Serie D-1847 (Oct. 23, 1972)
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